Nature.com ஐப் பார்வையிட்டதற்கு நன்றி. நீங்கள் பயன்படுத்தும் உலாவியின் பதிப்பில் CSS ஆதரவு குறைவாகவே உள்ளது. சிறந்த முடிவுகளுக்கு, உங்கள் உலாவியின் புதிய பதிப்பைப் பயன்படுத்த பரிந்துரைக்கிறோம் (அல்லது Internet Explorer இல் இணக்கத்தன்மை பயன்முறையை முடக்கவும்). இதற்கிடையில், தொடர்ச்சியான ஆதரவை உறுதிசெய்ய, ஸ்டைலிங் அல்லது ஜாவாஸ்கிரிப்ட் இல்லாமல் தளத்தைக் காட்டுகிறோம்.
லீட் ட்ரையோடைடு பெரோவ்ஸ்கைட் சூரிய மின்கலங்களின் செயல்திறனை மேம்படுத்த குறைபாடு செயலிழப்பு பரவலாகப் பயன்படுத்தப்படுகிறது, ஆனால் α-கட்ட நிலைத்தன்மையில் பல்வேறு குறைபாடுகளின் விளைவு தெளிவாக இல்லை; இங்கே, அடர்த்தி செயல்பாட்டுக் கோட்பாட்டைப் பயன்படுத்தி, ஃபார்மாமைடின் லீட் ட்ரையோடைடு பெரோவ்ஸ்கைட்டின் α-கட்டத்திலிருந்து δ-கட்டத்திற்குச் செல்லும் சிதைவு பாதையை முதன்முறையாகக் கண்டறிந்து, கட்ட மாற்ற ஆற்றல் தடையில் பல்வேறு குறைபாடுகளின் விளைவை ஆய்வு செய்கிறோம். அயோடின் காலியிடங்கள் சிதைவை ஏற்படுத்த வாய்ப்புள்ளது என்று உருவகப்படுத்துதல் முடிவுகள் கணிக்கின்றன, ஏனெனில் அவை α-δ கட்ட மாற்றத்திற்கான ஆற்றல் தடையை கணிசமாகக் குறைக்கின்றன மற்றும் பெரோவ்ஸ்கைட் மேற்பரப்பில் மிகக் குறைந்த உருவாக்க ஆற்றலைக் கொண்டுள்ளன. பெரோவ்ஸ்கைட் மேற்பரப்பில் நீரில் கரையாத ஈய ஆக்சலேட்டின் அடர்த்தியான அடுக்கை அறிமுகப்படுத்துவது α-கட்டத்தின் சிதைவை கணிசமாகத் தடுக்கிறது, அயோடினின் இடம்பெயர்வு மற்றும் ஆவியாகும் தன்மையைத் தடுக்கிறது. கூடுதலாக, இந்த உத்தி இடைமுக கதிர்வீச்சு அல்லாத மறுசீரமைப்பைக் கணிசமாகக் குறைக்கிறது மற்றும் சூரிய மின்கல செயல்திறனை 25.39% ஆக அதிகரிக்கிறது (சான்றளிக்கப்பட்ட 24.92%). உருவகப்படுத்தப்பட்ட 1.5 G காற்று நிறை கதிர்வீச்சின் கீழ் அதிகபட்ச சக்தியில் 550 மணிநேரம் செயல்பட்ட பிறகும், தொகுக்கப்படாத சாதனம் அதன் அசல் 92% செயல்திறனை இன்னும் பராமரிக்க முடியும்.
பெரோவ்ஸ்கைட் சூரிய மின்கலங்களின் (PSCs) சக்தி மாற்றத் திறன் (PCE) 26%1 என்ற சான்றளிக்கப்பட்ட சாதனை உச்சத்தை எட்டியுள்ளது. 2015 முதல், நவீன PSCகள் ஃபார்மாமைடின் ட்ரையோடைடு பெரோவ்ஸ்கைட்டை (FAPbI3) ஒளியை உறிஞ்சும் அடுக்காக விரும்புகின்றன, ஏனெனில் அதன் சிறந்த வெப்ப நிலைத்தன்மை மற்றும் ஷாக்லி-கீசர் வரம்பு 2,3,4 க்கு அருகில் உள்ள முன்னுரிமை பேண்ட் இடைவெளி காரணமாக. துரதிர்ஷ்டவசமாக, FAPbI3 படலங்கள் வெப்ப இயக்கவியல் ரீதியாக அறை வெப்பநிலையில் கருப்பு α கட்டத்திலிருந்து மஞ்சள் அல்லாத பெரோவ்ஸ்கைட் δ கட்டத்திற்கு ஒரு கட்ட மாற்றத்திற்கு உட்படுகின்றன5,6. டெல்டா கட்டம் உருவாவதைத் தடுக்க, பல்வேறு சிக்கலான பெரோவ்ஸ்கைட் கலவைகள் உருவாக்கப்பட்டுள்ளன. இந்த சிக்கலைச் சமாளிக்க மிகவும் பொதுவான உத்தி FAPbI3 ஐ மெத்தில் அம்மோனியம் (MA+), சீசியம் (Cs+) மற்றும் புரோமைடு (Br-) அயனிகளின் கலவையுடன் 7,8,9 கலப்பதாகும். இருப்பினும், கலப்பின பெரோவ்ஸ்கைட்டுகள் பட்டை இடைவெளி விரிவாக்கம் மற்றும் ஒளி தூண்டப்பட்ட கட்டப் பிரிப்பால் பாதிக்கப்படுகின்றன, இது விளைந்த PSC களின் செயல்திறன் மற்றும் செயல்பாட்டு நிலைத்தன்மையை சமரசம் செய்கிறது10,11,12.
சமீபத்திய ஆய்வுகள், எந்த ஊக்கமருந்தும் இல்லாமல் தூய ஒற்றை படிக FAPbI3 அதன் சிறந்த படிகத்தன்மை மற்றும் குறைந்த குறைபாடுகள் காரணமாக சிறந்த நிலைத்தன்மையைக் கொண்டுள்ளது என்பதைக் காட்டுகிறது. எனவே, மொத்த FAPbI3 இன் படிகத்தன்மையை அதிகரிப்பதன் மூலம் குறைபாடுகளைக் குறைப்பது திறமையான மற்றும் நிலையான PSCகளை அடைவதற்கான ஒரு முக்கியமான உத்தியாகும். இருப்பினும், FAPbI3 PSC இன் செயல்பாட்டின் போது, ​​விரும்பத்தகாத மஞ்சள் அறுகோண பெரோவ்ஸ்கைட் அல்லாத δ கட்டத்திற்கு சிதைவு இன்னும் ஏற்படலாம்16. இந்த செயல்முறை பொதுவாக ஏராளமான குறைபாடுள்ள பகுதிகள் இருப்பதால் நீர், வெப்பம் மற்றும் ஒளிக்கு எளிதில் பாதிக்கப்படக்கூடிய மேற்பரப்புகள் மற்றும் தானிய எல்லைகளில் தொடங்குகிறது17. எனவே, FAPbI318 இன் கருப்பு கட்டத்தை நிலைப்படுத்த மேற்பரப்பு/தானிய செயலற்ற தன்மை அவசியம். குறைந்த பரிமாண பெரோவ்ஸ்கைட்டுகள், அமில-அடிப்படை லூயிஸ் மூலக்கூறுகள் மற்றும் அம்மோனியம் ஹாலைடு உப்புகள் அறிமுகப்படுத்துதல் உட்பட பல குறைபாடு செயலற்ற உத்திகள் ஃபார்மாமைடின் PSCகளில் பெரும் முன்னேற்றத்தை அடைந்துள்ளன19,20,21,22. இன்றுவரை, கிட்டத்தட்ட அனைத்து ஆய்வுகளும் சூரிய மின்கலங்களில் கேரியர் மறுசீரமைப்பு, பரவல் நீளம் மற்றும் பட்டை அமைப்பு போன்ற ஆப்டோ எலக்ட்ரானிக் பண்புகளை தீர்மானிப்பதில் பல்வேறு குறைபாடுகளின் பங்கை மையமாகக் கொண்டுள்ளன22,23,24. எடுத்துக்காட்டாக, அடர்த்தி செயல்பாட்டுக் கோட்பாடு (DFT) பல்வேறு குறைபாடுகளின் உருவாக்க ஆற்றல்கள் மற்றும் பொறி ஆற்றல் நிலைகளை கோட்பாட்டளவில் கணிக்கப் பயன்படுகிறது, இது நடைமுறை செயலற்ற வடிவமைப்பு20,25,26 ஐ வழிநடத்த பரவலாகப் பயன்படுத்தப்படுகிறது. குறைபாடுகளின் எண்ணிக்கை குறைவதால், சாதனத்தின் நிலைத்தன்மை பொதுவாக மேம்படும். இருப்பினும், ஃபார்மமைடின் PSC களில், கட்ட நிலைத்தன்மை மற்றும் ஒளிமின்னழுத்த பண்புகளில் பல்வேறு குறைபாடுகளின் செல்வாக்கின் வழிமுறைகள் முற்றிலும் வேறுபட்டதாக இருக்க வேண்டும். நமது அறிவின் சிறந்த வரை, குறைபாடுகள் கனசதுரத்தை அறுகோண (α-δ) கட்ட மாற்றத்திற்கு எவ்வாறு தூண்டுகின்றன மற்றும் α-FAPbI3 பெரோவ்ஸ்கைட்டின் கட்ட நிலைத்தன்மையில் மேற்பரப்பு செயலற்ற தன்மையின் பங்கு பற்றிய அடிப்படை புரிதல் இன்னும் சரியாகப் புரிந்து கொள்ளப்படவில்லை.
இங்கே, கருப்பு α-கட்டத்திலிருந்து மஞ்சள் δ-கட்டத்திற்கு FAPbI3 பெரோவ்ஸ்கைட்டின் சிதைவு பாதையையும், DFT வழியாக α-to-δ-கட்ட மாற்றத்தின் ஆற்றல் தடையில் பல்வேறு குறைபாடுகளின் செல்வாக்கையும் வெளிப்படுத்துகிறோம். படல உருவாக்கம் மற்றும் சாதன செயல்பாட்டின் போது எளிதில் உருவாக்கப்படும் I காலியிடங்கள், α-δ கட்ட மாற்றத்தைத் தொடங்க அதிக வாய்ப்புள்ளது என்று கணிக்கப்பட்டுள்ளது. எனவே, FAPbI3 இன் மேல் ஒரு இடத்தில் எதிர்வினை மூலம் நீரில் கரையாத மற்றும் வேதியியல் ரீதியாக நிலையான அடர்த்தியான ஈய ஆக்சலேட் (PbC2O4) அடுக்கை அறிமுகப்படுத்தினோம். ஈய ஆக்சலேட் மேற்பரப்பு (LOS) I காலியிடங்கள் உருவாவதைத் தடுக்கிறது மற்றும் வெப்பம், ஒளி மற்றும் மின்சார புலங்களால் தூண்டப்படும்போது I அயனிகளின் இடம்பெயர்வைத் தடுக்கிறது. இதன் விளைவாக வரும் LOS இடைமுக கதிர்வீச்சு அல்லாத மறுசீரமைப்பைக் கணிசமாகக் குறைக்கிறது மற்றும் FAPbI3 PSC செயல்திறனை 25.39% ஆக மேம்படுத்துகிறது (24.92% என சான்றளிக்கப்பட்டது). 1.5 G கதிர்வீச்சின் உருவகப்படுத்தப்பட்ட காற்று நிறை (AM) இல் 550 மணி நேரத்திற்கும் மேலாக அதிகபட்ச மின்சக்தி புள்ளியில் (MPP) செயல்பட்ட பிறகு, தொகுக்கப்படாத LOS சாதனம் அதன் அசல் செயல்திறனில் 92% ஐத் தக்க வைத்துக் கொண்டது.
FAPbI3 பெரோவ்ஸ்கைட்டின் சிதைவுப் பாதையை α கட்டத்திலிருந்து δ கட்டத்திற்கு மாற்றுவதற்கான வழியைக் கண்டறிய முதலில் நாங்கள் ab initio கணக்கீடுகளைச் செய்தோம். விரிவான கட்ட உருமாற்ற செயல்முறையின் மூலம், FAPbI3 இன் கனசதுர α-கட்டத்தில் ஒரு முப்பரிமாண மூலை-பகிர்வு [PbI6] எண்முகியிலிருந்து FAPbI3 இன் அறுகோண δ-கட்டத்தில் ஒரு பரிமாண விளிம்பு-பகிர்வு [PbI6] எண்முகிக்கு மாற்றம் அடையப்படுகிறது என்று கண்டறியப்பட்டுள்ளது. உடைத்தல் 9. Pb-I முதல் படியில் (Int-1) ஒரு பிணைப்பை உருவாக்குகிறது, மேலும் அதன் ஆற்றல் தடை 0.62 eV/கலத்தை அடைகிறது, இது படம் 1a இல் காட்டப்பட்டுள்ளது. எண்முகி [0\(\bar{1}\)1] திசையில் மாற்றப்படும்போது, ​​அறுகோண குறுகிய சங்கிலி 1×1 இலிருந்து 1×3, 1×4 ஆக விரிவடைந்து இறுதியாக δ கட்டத்தில் நுழைகிறது. முழு பாதையின் நோக்குநிலை விகிதம் (011)α//(001)δ + [100]α//[100]δ ஆகும். ஆற்றல் விநியோக வரைபடத்திலிருந்து, பின்வரும் நிலைகளில் FAPbI3 இன் δ கட்டத்தின் அணுக்கருவாக்கத்திற்குப் பிறகு, ஆற்றல் தடை α கட்ட மாற்றத்தை விடக் குறைவாக இருப்பதைக் காணலாம், அதாவது கட்ட மாற்றம் துரிதப்படுத்தப்படும். α-கட்ட சிதைவை அடக்க விரும்பினால், கட்ட மாற்றத்தைக் கட்டுப்படுத்துவதற்கான முதல் படி மிக முக்கியமானது என்பது தெளிவாகிறது.
இடமிருந்து வலமாக ஒரு கட்ட உருமாற்ற செயல்முறை - கருப்பு FAPbI3 கட்டம் (α-கட்டம்), முதல் Pb-I பிணைப்பு பிளவு (Int-1) மற்றும் மேலும் Pb-I பிணைப்பு பிளவு (Int-2, Int -3 மற்றும் Int -4) மற்றும் மஞ்சள் கட்டம் FAPbI3 (டெல்டா கட்டம்). b பல்வேறு உள்ளார்ந்த புள்ளி குறைபாடுகளின் அடிப்படையில் FAPbI3 இன் α முதல் δ கட்ட மாற்றத்திற்கான ஆற்றல் தடைகள். புள்ளியிடப்பட்ட கோடு ஒரு சிறந்த படிகத்தின் ஆற்றல் தடையைக் காட்டுகிறது (0.62 eV). c ஈய பெரோவ்ஸ்கைட்டின் மேற்பரப்பில் முதன்மை புள்ளி குறைபாடுகள் உருவாகும் ஆற்றல். அப்சிஸ்ஸா அச்சு α-δ கட்ட மாற்றத்தின் ஆற்றல் தடையாகும், மேலும் ஆர்டினேட் அச்சு குறைபாடு உருவாக்கத்தின் ஆற்றலாகும். சாம்பல், மஞ்சள் மற்றும் பச்சை நிறத்தில் நிழலாடிய பாகங்கள் முறையே வகை I (குறைந்த EB-உயர் FE), வகை II (உயர் FE) மற்றும் வகை III (குறைந்த EB-குறைந்த FE) ஆகும். d கட்டுப்பாட்டில் FAPbI3 இன் குறைபாடுகள் VI மற்றும் LOS உருவாகும் ஆற்றல். f - கட்டுப்பாட்டில் உள்ள அயனி இடம்பெயர்வுக்கு I தடை மற்றும் FAPbI3 இன் LOS. f - gf கட்டுப்பாட்டில் I அயனிகள் (ஆரஞ்சு கோளங்கள்) மற்றும் gLOS FAPbI3 (சாம்பல், ஈயம்; ஊதா (ஆரஞ்சு), அயோடின் (மொபைல் அயோடின்)) இடம்பெயர்வின் திட்டவட்டமான பிரதிநிதித்துவம் (இடது: மேல் பார்வை; வலது: குறுக்குவெட்டு, பழுப்பு); கார்பன்; வெளிர் நீலம் - நைட்ரஜன்; சிவப்பு - ஆக்ஸிஜன்; வெளிர் இளஞ்சிவப்பு - ஹைட்ரஜன்). மூல தரவு மூல தரவு கோப்புகளின் வடிவத்தில் வழங்கப்படுகிறது.
பின்னர், முக்கிய காரணிகளாகக் கருதப்படும் பல்வேறு உள்ளார்ந்த புள்ளி குறைபாடுகளின் (PbFA, IFA, PbI, மற்றும் IPb ஆன்டிசைட் ஆக்கிரமிப்பு; Pbi மற்றும் II இடைநிலை அணுக்கள்; மற்றும் VI, VFA, மற்றும் VPb காலியிடங்கள் உட்பட) செல்வாக்கை நாங்கள் முறையாக ஆய்வு செய்தோம். அணு மற்றும் ஆற்றல் நிலை கட்டச் சிதைவை ஏற்படுத்தும் பொருட்கள் படம் 1b மற்றும் துணை அட்டவணை 1 இல் காட்டப்பட்டுள்ளன. சுவாரஸ்யமாக, அனைத்து குறைபாடுகளும் α-δ கட்ட மாற்றத்தின் ஆற்றல் தடையைக் குறைக்காது (படம் 1b). குறைந்த உருவாக்க ஆற்றல்கள் மற்றும் குறைந்த α-δ கட்ட மாற்ற ஆற்றல் தடைகள் இரண்டையும் கொண்ட குறைபாடுகள் கட்ட நிலைத்தன்மைக்கு தீங்கு விளைவிப்பதாகக் கருதப்படுகின்றன என்று நாங்கள் நம்புகிறோம். முன்னர் அறிவிக்கப்பட்டபடி, ஈயம் நிறைந்த மேற்பரப்புகள் பொதுவாக ஃபார்மாமைடின் PSC27 க்கு பயனுள்ளதாகக் கருதப்படுகின்றன. எனவே, ஈயம் நிறைந்த நிலைமைகளின் கீழ் PbI2-நிறுத்தப்பட்ட (100) மேற்பரப்பில் கவனம் செலுத்துகிறோம். மேற்பரப்பு உள்ளார்ந்த புள்ளி குறைபாடுகளின் குறைபாடு உருவாக்க ஆற்றல் படம் 1c மற்றும் துணை அட்டவணை 1 இல் காட்டப்பட்டுள்ளது. ஆற்றல் தடை (EB) மற்றும் கட்ட மாற்ற உருவாக்க ஆற்றல் (FE) ஆகியவற்றின் அடிப்படையில், இந்த குறைபாடுகள் மூன்று வகைகளாக வகைப்படுத்தப்பட்டுள்ளன. வகை I (குறைந்த EB-உயர் FE): IPb, VFA மற்றும் VPb ஆகியவை கட்ட மாற்றத்திற்கான ஆற்றல் தடையை கணிசமாகக் குறைத்தாலும், அவை அதிக உருவாக்க ஆற்றல்களைக் கொண்டுள்ளன. எனவே, இந்த வகையான குறைபாடுகள் அரிதாகவே உருவாகின்றன என்பதால், கட்ட மாற்றங்களில் வரையறுக்கப்பட்ட தாக்கத்தையே கொண்டுள்ளன என்று நாங்கள் நம்புகிறோம். வகை II (உயர் EB): மேம்படுத்தப்பட்ட α-δ கட்ட மாற்ற ஆற்றல் தடையின் காரணமாக, எதிர்ப்பு தள குறைபாடுகள் PbI, IFA மற்றும் PbFA ஆகியவை α-FAPbI3 பெரோவ்ஸ்கைட்டின் கட்ட நிலைத்தன்மையை சேதப்படுத்துவதில்லை. வகை III (குறைந்த EB-குறைந்த FE): ஒப்பீட்டளவில் குறைந்த உருவாக்க ஆற்றல்களைக் கொண்ட VI, Ii மற்றும் Pbi குறைபாடுகள் கருப்பு கட்ட சிதைவை ஏற்படுத்தும். குறிப்பாக மிகக் குறைந்த FE மற்றும் EB VI கொடுக்கப்பட்டால், I காலியிடங்களைக் குறைப்பதே மிகவும் பயனுள்ள உத்தி என்று நாங்கள் நம்புகிறோம்.
VI ஐக் குறைக்க, FAPbI3 இன் மேற்பரப்பை மேம்படுத்த PbC2O4 இன் அடர்த்தியான அடுக்கை உருவாக்கினோம். ஃபீனைல்எதிலமோனியம் அயோடைடு (PEAI) மற்றும் n-ஆக்டைலமோனியம் அயோடைடு (OAI) போன்ற கரிம ஹாலைடு உப்பு செயலிழக்கச் செய்யும் பொருட்களுடன் ஒப்பிடும்போது, ​​PbC2O4, எந்த மொபைல் ஹாலஜன் அயனிகளையும் கொண்டிருக்கவில்லை, வேதியியல் ரீதியாக நிலையானது, தண்ணீரில் கரையாதது மற்றும் தூண்டுதலின் போது எளிதில் செயலிழக்கச் செய்யப்படுகிறது. பெரோவ்ஸ்கைட்டின் மேற்பரப்பு ஈரப்பதம் மற்றும் மின்சார புலத்தின் நல்ல உறுதிப்படுத்தல். தண்ணீரில் PbC2O4 இன் கரைதிறன் 0.00065 g/L மட்டுமே, இது PbSO428 ஐ விடக் குறைவு. மிக முக்கியமாக, LOS இன் அடர்த்தியான மற்றும் சீரான அடுக்குகளை பெரோவ்ஸ்கைட் படலங்களில் இன் சிட்டு ரியாக்ஷன்களைப் பயன்படுத்தி மென்மையாக தயாரிக்கலாம் (கீழே காண்க). துணை படம் 1 இல் காட்டப்பட்டுள்ளபடி FAPbI3 மற்றும் PbC2O4 க்கு இடையிலான இடைமுக பிணைப்பின் DFT உருவகப்படுத்துதல்களை நாங்கள் செய்தோம். துணை அட்டவணை 2 LOS ஊசிக்குப் பிறகு குறைபாடு உருவாக்கும் ஆற்றலை வழங்குகிறது. LOS, VI குறைபாடுகளின் உருவாக்க ஆற்றலை 0.69–1.53 eV அதிகரிப்பது மட்டுமல்லாமல் (படம் 1d), இடம்பெயர்வு மேற்பரப்பு மற்றும் வெளியேறும் மேற்பரப்பில் I இன் செயல்படுத்தும் ஆற்றலையும் அதிகரிக்கிறது என்பதைக் கண்டறிந்தோம் (படம் 1e). முதல் கட்டத்தில், I அயனிகள் பெரோவ்ஸ்கைட் மேற்பரப்பில் இடம்பெயர்கின்றன, VI அயனிகளை 0.61 eV ஆற்றல் தடையுடன் ஒரு லேட்டிஸ் நிலையில் விட்டுவிடுகின்றன. LOS அறிமுகப்படுத்தப்பட்ட பிறகு, ஸ்டெரிக் தடையின் விளைவு காரணமாக, I அயனிகளின் இடம்பெயர்வுக்கான செயல்படுத்தும் ஆற்றல். 1.28 eV ஆக அதிகரிக்கிறது. பெரோவ்ஸ்கைட் மேற்பரப்பை விட்டு வெளியேறும் I அயனிகளின் இடம்பெயர்வின் போது, ​​VOC இல் உள்ள ஆற்றல் தடையும் கட்டுப்பாட்டு மாதிரியை விட அதிகமாக உள்ளது (படம் 1e). கட்டுப்பாடு மற்றும் LOS FAPbI3 இல் உள்ள I அயனி இடம்பெயர்வு பாதைகளின் திட்ட வரைபடங்கள் முறையே படம் 1 f மற்றும் g இல் காட்டப்பட்டுள்ளன. உருவகப்படுத்துதல் முடிவுகள் LOS VI குறைபாடுகள் உருவாவதையும் I இன் ஆவியாதலையும் தடுக்க முடியும் என்பதைக் காட்டுகிறது, இதன் மூலம் α முதல் δ கட்ட மாற்றத்தின் அணுக்கருவாக்கத்தைத் தடுக்கிறது.
ஆக்ஸாலிக் அமிலம் மற்றும் FAPbI3 பெரோவ்ஸ்கைட்டுக்கு இடையிலான எதிர்வினை சோதிக்கப்பட்டது. துணை படம் 2 இல் காட்டப்பட்டுள்ளபடி, ஆக்ஸாலிக் அமிலம் மற்றும் FAPbI3 ஆகியவற்றின் கரைசல்களைக் கலந்த பிறகு, அதிக அளவு வெள்ளை வீழ்படிவு உருவாக்கப்பட்டது. தூள் தயாரிப்பு எக்ஸ்-கதிர் விளிம்பு விளைவு (XRD) (துணை படம் 3) மற்றும் ஃபோரியர் டிரான்ஸ்ஃபார்ம் அகச்சிவப்பு நிறமாலை (FTIR) (துணை படம் 4) ஆகியவற்றைப் பயன்படுத்தி தூள் தயாரிப்பு தூய PbC2O4 பொருளாக அடையாளம் காணப்பட்டது. துணை படம் 5 இல் காட்டப்பட்டுள்ளபடி, அறை வெப்பநிலையில் தோராயமாக 18 மி.கி/மிலி கரைதிறனுடன் ஐசோபிரைல் ஆல்கஹாலில் (IPA) ஆக்ஸாலிக் அமிலம் மிகவும் கரையக்கூடியது என்பதைக் கண்டறிந்தோம். இது அடுத்தடுத்த செயலாக்கத்தை எளிதாக்குகிறது, ஏனெனில் IPA, ஒரு பொதுவான செயலற்ற கரைப்பானாக, குறுகிய நேரத்திற்கு மேல் பெரோவ்ஸ்கைட் அடுக்கை சேதப்படுத்தாது29. எனவே, பெரோவ்ஸ்கைட் படலத்தை ஆக்ஸாலிக் அமிலக் கரைசலில் மூழ்கடிப்பதன் மூலமோ அல்லது ஆக்ஸாலிக் அமிலக் கரைசலை பெரோவ்ஸ்கைட்டில் சுழல் பூசுவதன் மூலமோ, பின்வரும் வேதியியல் சமன்பாட்டின்படி பெரோவ்ஸ்கைட் படலத்தின் மேற்பரப்பில் மெல்லிய மற்றும் அடர்த்தியான PbC2O4 ஐ விரைவாகப் பெறலாம்: H2C2O4 + FAPbI3 = PbC2O4 + FAI +HI. FAI ஐ IPA இல் கரைத்து, சமைக்கும் போது அகற்றலாம். LOS இன் தடிமனை எதிர்வினை நேரம் மற்றும் முன்னோடி செறிவு மூலம் கட்டுப்படுத்தலாம்.
கட்டுப்பாடு மற்றும் LOS பெரோவ்ஸ்கைட் படலங்களின் ஸ்கேனிங் எலக்ட்ரான் நுண்ணோக்கி (SEM) படங்கள் படங்கள் 2a,b இல் காட்டப்பட்டுள்ளன. பெரோவ்ஸ்கைட் மேற்பரப்பு உருவவியல் நன்கு பாதுகாக்கப்பட்டுள்ளது என்பதையும், தானிய மேற்பரப்பில் அதிக எண்ணிக்கையிலான நுண்ணிய துகள்கள் படிந்துள்ளன என்பதையும் முடிவுகள் காட்டுகின்றன, இது இன்-சிட்டு வினையால் உருவாக்கப்பட்ட PbC2O4 அடுக்கைக் குறிக்க வேண்டும். LOS பெரோவ்ஸ்கைட் படலம் சற்று மென்மையான மேற்பரப்பைக் கொண்டுள்ளது (துணை படம் 6) மற்றும் கட்டுப்பாட்டு படலத்துடன் ஒப்பிடும்போது பெரிய நீர் தொடர்பு கோணத்தைக் கொண்டுள்ளது (துணை படம் 7). தயாரிப்பின் மேற்பரப்பு அடுக்கை வேறுபடுத்த உயர்-தெளிவுத்திறன் கொண்ட குறுக்குவெட்டு பரிமாற்ற எலக்ட்ரான் நுண்ணோக்கி (HR-TEM) பயன்படுத்தப்பட்டது. கட்டுப்பாட்டு படத்துடன் ஒப்பிடும்போது (படம் 2c), சுமார் 10 nm தடிமன் கொண்ட ஒரு சீரான மற்றும் அடர்த்தியான மெல்லிய அடுக்கு LOS பெரோவ்ஸ்கைட்டின் மேல் தெளிவாகத் தெரியும் (படம் 2d). PbC2O4 மற்றும் FAPbI3 இடையேயான இடைமுகத்தை ஆராய உயர்-கோண வளைய இருண்ட-புல ஸ்கேனிங் எலக்ட்ரான் நுண்ணோக்கி (HAADF-STEM) ஐப் பயன்படுத்தி, FAPbI3 இன் படிகப் பகுதிகள் மற்றும் PbC2O4 இன் உருவமற்ற பகுதிகள் இருப்பதை தெளிவாகக் காணலாம் (துணை படம் 8). ஆக்ஸாலிக் அமில சிகிச்சையின் பின்னர் பெரோவ்ஸ்கைட்டின் மேற்பரப்பு கலவை எக்ஸ்-ரே ஃபோட்டோ எலக்ட்ரான் ஸ்பெக்ட்ரோஸ்கோபி (XPS) அளவீடுகளால் வகைப்படுத்தப்பட்டது, இது படங்கள் 2e-g இல் காட்டப்பட்டுள்ளது. படம் 2e இல், C 1s உச்சங்கள் முறையே 284.8 eV மற்றும் 288.5 eV என குறிப்பிட்ட CC மற்றும் FA சமிக்ஞைகளுக்கு சொந்தமானது. கட்டுப்பாட்டு சவ்வுடன் ஒப்பிடும்போது, ​​LOS சவ்வு 289.2 eV இல் கூடுதல் உச்சத்தை வெளிப்படுத்தியது, இது C2O42-க்குக் காரணம். LOS பெரோவ்ஸ்கைட்டின் O 1s நிறமாலை 531.7 eV, 532.5 eV மற்றும் 533.4 eV ஆகிய மூன்று வேதியியல் ரீதியாக வேறுபட்ட O 1s சிகரங்களைக் காட்டுகிறது, இது அப்படியே ஆக்சலேட் குழுக்கள் 30 இன் டிப்ரோட்டோனேட்டட் COO, C=O மற்றும் OH கூறுகளின் O அணுக்களுக்கு ஒத்திருக்கிறது (படம் 2e). )). கட்டுப்பாட்டு மாதிரியைப் பொறுத்தவரை, ஒரு சிறிய O 1s சிகரம் மட்டுமே காணப்பட்டது, இது மேற்பரப்பில் வேதியியல் ரீதியாக உறிஞ்சப்பட்ட ஆக்ஸிஜனுக்குக் காரணமாக இருக்கலாம். Pb 4f7/2 மற்றும் Pb 4f5/2 இன் கட்டுப்பாட்டு சவ்வு பண்புகள் முறையே 138.4 eV மற்றும் 143.3 eV இல் அமைந்துள்ளன. LOS பெரோவ்ஸ்கைட் அதிக பிணைப்பு ஆற்றலை நோக்கி சுமார் 0.15 eV இன் Pb சிகரத்தின் மாற்றத்தைக் காட்டுகிறது, இது C2O42- மற்றும் Pb அணுக்களுக்கு இடையே ஒரு வலுவான தொடர்பு இருப்பதைக் குறிக்கிறது (படம் 2g).
a கட்டுப்பாடு மற்றும் b LOS பெரோவ்ஸ்கைட் படலங்களின் SEM படங்கள், மேல் பார்வை. c கட்டுப்பாட்டின் உயர் தெளிவுத்திறன் குறுக்குவெட்டு பரிமாற்ற எலக்ட்ரான் நுண்ணோக்கி (HR-TEM) மற்றும் d LOS பெரோவ்ஸ்கைட் படலங்கள். e C 1s, f O 1s மற்றும் g Pb 4f பெரோவ்ஸ்கைட் படலங்களின் உயர் தெளிவுத்திறன் XPS. மூல தரவு மூல தரவு கோப்புகளின் வடிவத்தில் வழங்கப்படுகிறது.
DFT முடிவுகளின்படி, கோட்பாட்டளவில் VI குறைபாடுகள் மற்றும் I இடம்பெயர்வு ஆகியவை α இலிருந்து δ க்கு கட்ட மாற்றத்தை எளிதில் ஏற்படுத்தும் என்று கணிக்கப்பட்டுள்ளது. முந்தைய அறிக்கைகள், படலங்களை ஒளி மற்றும் வெப்ப அழுத்தத்திற்கு வெளிப்படுத்திய பிறகு, PC- அடிப்படையிலான பெரோவ்ஸ்கைட் படலங்களிலிருந்து I2 விரைவாக வெளியிடப்படுகிறது என்பதைக் காட்டுகின்றன. பெரோவ்ஸ்கைட்டின் α-கட்டத்தில் லீட் ஆக்சலேட்டின் நிலைப்படுத்தும் விளைவை உறுதிப்படுத்த, நாங்கள் கட்டுப்பாட்டு மற்றும் LOS பெரோவ்ஸ்கைட் படலங்களை முறையே டோலுயீன் கொண்ட வெளிப்படையான கண்ணாடி பாட்டில்களில் மூழ்கடித்து, பின்னர் 24 மணிநேரத்திற்கு 1 சூரிய ஒளியுடன் கதிர்வீச்சு செய்தோம். படம் 3a இல் காட்டப்பட்டுள்ளபடி, புற ஊதா மற்றும் புலப்படும் ஒளி (UV-Vis) டோலுயீன் கரைசலின் உறிஞ்சுதலை நாங்கள் அளந்தோம். கட்டுப்பாட்டு மாதிரியுடன் ஒப்பிடும்போது, ​​LOS-பெரோவ்ஸ்கைட்டின் விஷயத்தில் மிகக் குறைந்த I2 உறிஞ்சுதல் தீவிரம் காணப்பட்டது, இது ஒளி மூழ்கும்போது பெரோவ்ஸ்கைட் படலத்திலிருந்து I2 வெளியீட்டைத் தடுக்கும் என்பதைக் குறிக்கிறது. வயதான கட்டுப்பாடு மற்றும் LOS பெரோவ்ஸ்கைட் படலங்களின் புகைப்படங்கள் படங்கள் 3b மற்றும் c இன் செருகல்களில் காட்டப்பட்டுள்ளன. LOS பெரோவ்ஸ்கைட் இன்னும் கருப்பு நிறத்தில் உள்ளது, அதே நேரத்தில் பெரும்பாலான கட்டுப்பாட்டு படலம் மஞ்சள் நிறமாக மாறிவிட்டது. மூழ்கிய படலத்தின் UV-தெரியும் உறிஞ்சுதல் நிறமாலை படம் 3b, c இல் காட்டப்பட்டுள்ளது. கட்டுப்பாட்டு படலத்தில் α உடன் தொடர்புடைய உறிஞ்சுதல் தெளிவாகக் குறைந்திருப்பதை நாங்கள் கவனித்தோம். படிக அமைப்பின் பரிணாமத்தை ஆவணப்படுத்த எக்ஸ்ரே அளவீடுகள் செய்யப்பட்டன. 24 மணிநேர வெளிச்சத்திற்குப் பிறகு, கட்டுப்பாட்டு பெரோவ்ஸ்கைட் ஒரு வலுவான மஞ்சள் δ-கட்ட சமிக்ஞையை (11.8°) காட்டியது, அதே நேரத்தில் LOS பெரோவ்ஸ்கைட் இன்னும் ஒரு நல்ல கருப்பு கட்டத்தை பராமரித்தது (படம் 3d).
கட்டுப்பாட்டு படலம் மற்றும் LOS படலம் 24 மணி நேரம் 1 சூரிய ஒளியில் மூழ்கடிக்கப்பட்ட டோலுயீன் கரைசல்களின் UV-தெரியும் உறிஞ்சுதல் நிறமாலை. ஒவ்வொரு படமும் சம அளவிலான டோலுயீனில் மூழ்கடிக்கப்பட்ட ஒரு குப்பியை செருகல் காட்டுகிறது. b கட்டுப்பாட்டு படலத்தின் UV-Vis உறிஞ்சுதல் நிறமாலை மற்றும் c LOS படம் 1 சூரிய ஒளியில் 24 மணிநேரம் மூழ்குவதற்கு முன்னும் பின்னும். சோதனை படலத்தின் புகைப்படத்தை செருகல் காட்டுகிறது. d கட்டுப்பாட்டு மற்றும் LOS படலங்களின் எக்ஸ்-கதிர் மாறுபாடு வடிவங்கள் 24 மணிநேர வெளிப்பாட்டிற்கு முன்னும் பின்னும். கட்டுப்பாட்டு படலத்தின் E மற்றும் படம் f இன் SEM படங்கள் 24 மணிநேர வெளிப்பாட்டிற்குப் பிறகு LOS. மூல தரவு மூல தரவு கோப்புகளின் வடிவத்தில் வழங்கப்படுகிறது.
படங்கள் 3e,f இல் காட்டப்பட்டுள்ளபடி, 24 மணிநேர வெளிச்சத்திற்குப் பிறகு பெரோவ்ஸ்கைட் படலத்தின் நுண் கட்டமைப்பு மாற்றங்களைக் கண்காணிக்க ஸ்கேனிங் எலக்ட்ரான் நுண்ணோக்கி (SEM) அளவீடுகளைச் செய்தோம். கட்டுப்பாட்டுப் படலத்தில், பெரிய தானியங்கள் அழிக்கப்பட்டு சிறிய ஊசிகளாக மாற்றப்பட்டன, இது δ-கட்ட தயாரிப்பு FAPbI3 (படம் 3e) இன் உருவவியலுக்கு ஒத்திருந்தது. LOS படலங்களுக்கு, பெரோவ்ஸ்கைட் தானியங்கள் நல்ல நிலையில் உள்ளன (படம் 3f). முடிவுகள் I இன் இழப்பு கருப்பு கட்டத்திலிருந்து மஞ்சள் கட்டத்திற்கு மாறுவதை கணிசமாகத் தூண்டுகிறது என்பதை உறுதிப்படுத்தியது, அதே நேரத்தில் PbC2O4 கருப்பு கட்டத்தை உறுதிப்படுத்துகிறது, I இன் இழப்பைத் தடுக்கிறது. மேற்பரப்பில் உள்ள காலியிட அடர்த்தி தானிய மொத்தத்தை விட மிக அதிகமாக இருப்பதால், 34 இந்த கட்டம் தானியத்தின் மேற்பரப்பில் ஏற்பட வாய்ப்புள்ளது. ஒரே நேரத்தில் அயோடினை வெளியிட்டு VI ஐ உருவாக்குகிறது. DFT ஆல் கணிக்கப்பட்டபடி, LOS VI குறைபாடுகள் உருவாவதைத் தடுக்கலாம் மற்றும் பெரோவ்ஸ்கைட் மேற்பரப்புக்கு I அயனிகள் இடம்பெயர்வதைத் தடுக்கலாம்.
கூடுதலாக, வளிமண்டலக் காற்றில் பெரோவ்ஸ்கைட் படலங்களின் ஈரப்பத எதிர்ப்பில் PbC2O4 அடுக்கின் விளைவு (ஒப்பீட்டு ஈரப்பதம் 30-60%) ஆய்வு செய்யப்பட்டது. துணை படம் 9 இல் காட்டப்பட்டுள்ளபடி, LOS பெரோவ்ஸ்கைட் 12 நாட்களுக்குப் பிறகும் கருப்பாகவே இருந்தது, அதே நேரத்தில் கட்டுப்பாட்டு படலம் மஞ்சள் நிறமாக மாறியது. XRD அளவீடுகளில், கட்டுப்பாட்டு படலம் FAPbI3 இன் δ கட்டத்திற்கு ஒத்த 11.8° இல் வலுவான உச்சத்தைக் காட்டுகிறது, அதே நேரத்தில் LOS பெரோவ்ஸ்கைட் கருப்பு α கட்டத்தை நன்கு தக்க வைத்துக் கொள்கிறது (துணை படம் 10).
பெரோவ்ஸ்கைட் மேற்பரப்பில் லீட் ஆக்சலேட்டின் செயலற்ற விளைவை ஆய்வு செய்ய நிலையான-நிலை ஒளிர்வு (PL) மற்றும் நேர-தீர்வு ஒளிர்வு (TRPL) பயன்படுத்தப்பட்டன. படத்தில். LOS படலம் PL தீவிரத்தை அதிகரித்திருப்பதை படம் 4a காட்டுகிறது. PL மேப்பிங் படத்தில், 10 × 10 μm2 பரப்பளவில் LOS படலத்தின் தீவிரம் கட்டுப்பாட்டு படலத்தை விட அதிகமாக உள்ளது (துணை படம் 11), இது PbC2O4 பெரோவ்ஸ்கைட் படலத்தை சீராக செயலிழக்கச் செய்கிறது என்பதைக் குறிக்கிறது. ஒற்றை அதிவேக செயல்பாடு மூலம் TRPL சிதைவை தோராயமாக மதிப்பிடுவதன் மூலம் கேரியர் ஆயுட்காலம் தீர்மானிக்கப்படுகிறது (படம் 4b). LOS படலத்தின் கேரியர் ஆயுட்காலம் 5.2 μs ஆகும், இது 0.9 μs கேரியர் ஆயுட்காலம் கொண்ட கட்டுப்பாட்டு படலத்தை விட மிக நீண்டது, இது குறைக்கப்பட்ட மேற்பரப்பு கதிர்வீச்சு அல்லாத மறுசீரமைப்பைக் குறிக்கிறது.
கண்ணாடி அடி மூலக்கூறுகளில் பெரோவ்ஸ்கைட் படலங்களின் தற்காலிக PL இன் நிலையான-நிலை PL மற்றும் b-ஸ்பெக்ட்ரா. c சாதனத்தின் SP வளைவு (FTO/TiO2/SnO2/perovskite/spiro-OMeTAD/Au). d EQE நிறமாலை மற்றும் Jsc EQE நிறமாலை மிகவும் திறமையான சாதனத்திலிருந்து ஒருங்கிணைக்கப்பட்டது. d Voc வரைபடத்தில் ஒரு பெரோவ்ஸ்கைட் சாதனத்தின் ஒளி தீவிரத்தின் சார்பு. f ITO/PEDOT:PSS/perovskite/PCBM/Au சுத்தமான துளை சாதனத்தைப் பயன்படுத்தி வழக்கமான MKRC பகுப்பாய்வு. VTFL என்பது அதிகபட்ச பொறி நிரப்பு மின்னழுத்தமாகும். இந்தத் தரவுகளிலிருந்து பொறி அடர்த்தியை (Nt) கணக்கிட்டோம். மூலத் தரவு மூலத் தரவு கோப்புகளின் வடிவத்தில் வழங்கப்படுகிறது.
சாதன செயல்திறனில் லீட் ஆக்சலேட் அடுக்கின் விளைவை ஆய்வு செய்ய, ஒரு பாரம்பரிய FTO/TiO2/SnO2/perovskite/spiro-OMeTAD/Au தொடர்பு அமைப்பு பயன்படுத்தப்பட்டது. சிறந்த சாதன செயல்திறனை அடைய மெத்திலமைன் ஹைட்ரோகுளோரைடு (MACl) க்கு பதிலாக பெரோவ்ஸ்கைட் முன்னோடிக்கு ஒரு சேர்க்கையாக ஃபார்மாமைடின் குளோரைடு (FACl) ஐப் பயன்படுத்துகிறோம், ஏனெனில் FACl சிறந்த படிக தரத்தை வழங்க முடியும் மற்றும் FAPbI335 இன் பேண்ட் இடைவெளியைத் தவிர்க்க முடியும் (விரிவான ஒப்பீட்டிற்கு துணை படங்கள் 1 மற்றும் 2 ஐப் பார்க்கவும்). 12-14). டைதில் ஈதர் (DE) அல்லது குளோரோபென்சீன் (CB)36 உடன் ஒப்பிடும்போது பெரோவ்ஸ்கைட் படலங்களில் சிறந்த படிக தரம் மற்றும் விருப்பமான நோக்குநிலையை வழங்குவதால் IPA கரைப்பான் எதிர்ப்புப் பொருளாகத் தேர்ந்தெடுக்கப்பட்டது (துணை படங்கள் 15 மற்றும் 16). ஆக்ஸாலிக் அமில செறிவை சரிசெய்வதன் மூலம் குறைபாடு செயலிழப்பு மற்றும் சார்ஜ் போக்குவரத்தை நன்கு சமநிலைப்படுத்த PbC2O4 இன் தடிமன் கவனமாக மேம்படுத்தப்பட்டது (துணை படம் 17). உகந்ததாக்கப்பட்ட கட்டுப்பாடு மற்றும் LOS சாதனங்களின் குறுக்குவெட்டு SEM படங்கள் துணை படம் 18 இல் காட்டப்பட்டுள்ளன. கட்டுப்பாடு மற்றும் LOS சாதனங்களுக்கான வழக்கமான மின்னோட்ட அடர்த்தி (CD) வளைவுகள் படம் 4c இல் காட்டப்பட்டுள்ளன, மேலும் பிரித்தெடுக்கப்பட்ட அளவுருக்கள் துணை அட்டவணை 3 இல் கொடுக்கப்பட்டுள்ளன. அதிகபட்ச சக்தி மாற்ற திறன் (PCE) கட்டுப்பாட்டு செல்கள் 23.43% (22.94%), Jsc 25.75 mA cm-2 (25.74 mA cm-2), Voc 1.16 V (1.16 V) மற்றும் தலைகீழ் (முன்னோக்கி) ஸ்கேன். நிரப்பு காரணி (FF) 78.40% (76.69%). அதிகபட்ச PCE LOS PSC 25.39% (24.79%), Jsc 25.77 mA cm-2, Voc 1.18 V, FF தலைகீழ் (முன்னோக்கி ஸ்கேன்) இலிருந்து 83.50% (81.52%) ஆகும். நம்பகமான மூன்றாம் தரப்பு ஒளிமின்னழுத்த ஆய்வகத்தில் LOS சாதனம் 24.92% சான்றளிக்கப்பட்ட ஒளிமின்னழுத்த செயல்திறனை அடைந்தது (துணை படம் 19). வெளிப்புற குவாண்டம் செயல்திறன் (EQE) முறையே 24.90 mA cm-2 (கட்டுப்பாடு) மற்றும் 25.18 mA cm-2 (LOS PSC) ஒருங்கிணைந்த Jsc ஐ வழங்கியது, இது நிலையான AM 1.5 G ஸ்பெக்ட்ரமில் அளவிடப்பட்ட Jsc உடன் நல்ல உடன்பாட்டில் இருந்தது (படம். .4d). ) கட்டுப்பாடு மற்றும் LOS PSC களுக்கான அளவிடப்பட்ட PCE களின் புள்ளிவிவர விநியோகம் துணை படம் 20 இல் காட்டப்பட்டுள்ளது.
படம் 4e இல் காட்டப்பட்டுள்ளபடி, பொறி-உதவி மேற்பரப்பு மறுசீரமைப்பில் PbC2O4 இன் விளைவை ஆய்வு செய்ய Voc மற்றும் ஒளி தீவிரத்திற்கு இடையிலான உறவு கணக்கிடப்பட்டது. LOS சாதனத்திற்கான பொருத்தப்பட்ட கோட்டின் சாய்வு 1.16 kBT/சதுரமாகும், இது கட்டுப்பாட்டு சாதனத்திற்கான பொருத்தப்பட்ட கோட்டின் சாய்வை விட (1.31 kBT/சதுர) குறைவாக உள்ளது, இது டிகோய்களால் மேற்பரப்பு மறுசீரமைப்பைத் தடுப்பதற்கு LOS பயனுள்ளதாக இருப்பதை உறுதிப்படுத்துகிறது. படத்தில் காட்டப்பட்டுள்ளபடி ஒரு துளை சாதனத்தின் (ITO/PEDOT:PSS/perovskite/spiro-OMeTAD/Au) இருண்ட IV பண்பை அளவிடுவதன் மூலம் பெரோவ்ஸ்கைட் படத்தின் குறைபாடு அடர்த்தியை அளவுரீதியாக அளவிட விண்வெளி சார்ஜ் மின்னோட்ட வரம்பு (SCLC) தொழில்நுட்பத்தைப் பயன்படுத்துகிறோம். 4f காட்டு. பொறி அடர்த்தி Nt = 2ε0εVTFL/eL2 என்ற சூத்திரத்தால் கணக்கிடப்படுகிறது, இங்கு ε என்பது பெரோவ்ஸ்கைட் படலத்தின் ஒப்பீட்டு மின்கடத்தா மாறிலி, ε0 என்பது வெற்றிடத்தின் மின்கடத்தா மாறிலி, VTFL என்பது பொறியை நிரப்புவதற்கான வரம்பு மின்னழுத்தம், e என்பது மின்னூட்டம், L என்பது பெரோவ்ஸ்கைட் படலத்தின் தடிமன் (650 nm) ஆகும். VOC சாதனத்தின் குறைபாடு அடர்த்தி 1.450 × 1015 செ.மீ–3 ஆகக் கணக்கிடப்படுகிறது, இது கட்டுப்பாட்டு சாதனத்தின் குறைபாடு அடர்த்தியை விடக் குறைவு, இது 1.795 × 1015 செ.மீ–3 ஆகும்.
பேக் செய்யப்படாத சாதனம், அதன் நீண்டகால செயல்திறன் நிலைத்தன்மையை ஆராய, நைட்ரஜனின் கீழ் முழு பகல் வெளிச்சத்தில் அதிகபட்ச மின் புள்ளியில் (MPP) சோதிக்கப்பட்டது (படம் 5a). 550 மணிநேரங்களுக்குப் பிறகும், LOS சாதனம் அதன் அதிகபட்ச செயல்திறனில் 92% ஐ இன்னும் பராமரித்தது, அதே நேரத்தில் கட்டுப்பாட்டு சாதனத்தின் செயல்திறன் அதன் அசல் செயல்திறனில் 60% ஆகக் குறைந்துள்ளது. பழைய சாதனத்தில் உள்ள தனிமங்களின் விநியோகம், விமான நேர இரண்டாம் நிலை அயன் நிறை நிறமாலை (ToF-SIMS) மூலம் அளவிடப்பட்டது (படம் 5b, c). மேல் தங்கக் கட்டுப்பாட்டுப் பகுதியில் அயோடினின் பெரிய திரட்சியைக் காணலாம். மந்த வாயு பாதுகாப்பின் நிலைமைகள் ஈரப்பதம் மற்றும் ஆக்ஸிஜன் போன்ற சுற்றுச்சூழலை சீரழிக்கும் காரணிகளை விலக்குகின்றன, இது உள் வழிமுறைகள் (அதாவது, அயனி இடம்பெயர்வு) பொறுப்பு என்பதைக் குறிக்கிறது. ToF-SIMS முடிவுகளின்படி, Au மின்முனையில் I- மற்றும் AuI2- அயனிகள் கண்டறியப்பட்டன, இது பெரோவ்ஸ்கைட்டிலிருந்து Au இல் I பரவுவதைக் குறிக்கிறது. கட்டுப்பாட்டு சாதனத்தில் I- மற்றும் AuI2- அயனிகளின் சமிக்ஞை தீவிரம் VOC மாதிரியை விட தோராயமாக 10 மடங்கு அதிகமாகும். முந்தைய அறிக்கைகள், அயனி ஊடுருவல் ஸ்பைரோ-OMeTAD இன் துளை கடத்துத்திறனில் விரைவான குறைவுக்கும் மேல் மின்முனை அடுக்கின் வேதியியல் அரிப்புக்கும் வழிவகுக்கும் என்றும், இதனால் சாதனத்தில் உள்ள இடைமுகத் தொடர்பு மோசமடையக்கூடும் என்றும் காட்டுகின்றன37,38. Au மின்முனை அகற்றப்பட்டு, குளோரோபென்சீன் கரைசலைப் பயன்படுத்தி ஸ்பைரோ-OMeTAD அடுக்கு அடி மூலக்கூறிலிருந்து சுத்தம் செய்யப்பட்டது. பின்னர் மேய்ச்சல் நிகழ்வு எக்ஸ்-கதிர் விளிம்பு (GIXRD) (படம் 5d) ஐப் பயன்படுத்தி படலத்தை வகைப்படுத்தினோம். கட்டுப்பாட்டு படலம் 11.8° இல் வெளிப்படையான விளிம்பு விளிம்பு உச்சத்தைக் கொண்டுள்ளது என்பதை முடிவுகள் காட்டுகின்றன, அதே நேரத்தில் LOS மாதிரியில் புதிய விளிம்பு விளிம்பு உச்சம் எதுவும் தோன்றவில்லை. கட்டுப்பாட்டு படலத்தில் I அயனிகளின் பெரிய இழப்புகள் δ கட்டத்தை உருவாக்க வழிவகுக்கும் என்று முடிவுகள் காட்டுகின்றன, அதே நேரத்தில் LOS படலத்தில் இந்த செயல்முறை தெளிவாகத் தடுக்கப்படுகிறது.
நைட்ரஜன் வளிமண்டலத்தில் மூடப்படாத சாதனத்தின் 575 மணிநேர தொடர்ச்சியான MPP கண்காணிப்பு மற்றும் UV வடிகட்டி இல்லாமல் 1 சூரிய ஒளி. LOS MPP கட்டுப்பாட்டு சாதனம் மற்றும் வயதான சாதனத்தில் b I- மற்றும் c AuI2- அயனிகளின் ToF-SIMS விநியோகம். மஞ்சள், பச்சை மற்றும் ஆரஞ்சு நிற நிழல்கள் Au, Spiro-OMeTAD மற்றும் perovskite உடன் ஒத்திருக்கும். MPP சோதனைக்குப் பிறகு perovskite படத்தின் d GIXRD. மூல தரவு மூல தரவு கோப்புகளின் வடிவத்தில் வழங்கப்படுகிறது.
PbC2O4 அயனி இடம்பெயர்வைத் தடுக்க முடியும் என்பதை உறுதிப்படுத்த வெப்பநிலை சார்ந்த கடத்துத்திறன் அளவிடப்பட்டது (துணை படம் 21). அயனி இடம்பெயர்வின் செயல்படுத்தும் ஆற்றல் (Ea) வெவ்வேறு வெப்பநிலைகளில் (T) FAPbI3 படலத்தின் கடத்துத்திறன் (σ) மாற்றத்தை அளவிடுவதன் மூலமும், நெர்ன்ஸ்ட்-ஐன்ஸ்டீன் உறவைப் பயன்படுத்துவதன் மூலமும் தீர்மானிக்கப்படுகிறது: σT = σ0exp(−Ea/kBT), இங்கு σ0 ஒரு மாறிலி, kB என்பது போல்ட்ஸ்மேன் மாறிலி. ln(σT) இன் சாய்விலிருந்து Ea இன் மதிப்பை 1/T க்கு எதிராகப் பெறுகிறோம், இது கட்டுப்பாட்டுக்கு 0.283 eV மற்றும் LOS சாதனத்திற்கு 0.419 eV ஆகும்.
சுருக்கமாக, FAPbI3 பெரோவ்ஸ்கைட்டின் சிதைவு பாதையையும், α-δ கட்ட மாற்றத்தின் ஆற்றல் தடையில் பல்வேறு குறைபாடுகளின் செல்வாக்கையும் அடையாளம் காண ஒரு தத்துவார்த்த கட்டமைப்பை நாங்கள் வழங்குகிறோம். இந்தக் குறைபாடுகளில், VI குறைபாடுகள் α இலிருந்து δ க்கு ஒரு கட்ட மாற்றத்தை எளிதில் ஏற்படுத்தும் என்று கோட்பாட்டளவில் கணிக்கப்பட்டுள்ளது. I காலியிடங்கள் உருவாவதையும் I அயனிகளின் இடம்பெயர்வையும் தடுப்பதன் மூலம் FAPbI3 இன் α-கட்டத்தை நிலைப்படுத்த PbC2O4 இன் நீரில் கரையாத மற்றும் வேதியியல் ரீதியாக நிலையான அடர்த்தியான அடுக்கு அறிமுகப்படுத்தப்படுகிறது. இந்த உத்தி இடைமுக கதிர்வீச்சு அல்லாத மறுசீரமைப்பைக் கணிசமாகக் குறைக்கிறது, சூரிய மின்கல செயல்திறனை 25.39% ஆக அதிகரிக்கிறது மற்றும் இயக்க நிலைத்தன்மையை மேம்படுத்துகிறது. குறைபாட்டால் தூண்டப்பட்ட α முதல் δ கட்ட மாற்றத்தைத் தடுப்பதன் மூலம் திறமையான மற்றும் நிலையான ஃபார்மமைடின் PSC களை அடைவதற்கான வழிகாட்டுதலை எங்கள் முடிவுகள் வழங்குகின்றன.
டைட்டானியம்(IV) ஐசோபிராக்சைடு (TTIP, 99.999%) சிக்மா-ஆல்ட்ரிச்சிலிருந்து வாங்கப்பட்டது. ஹைட்ரோகுளோரிக் அமிலம் (HCl, 35.0–37.0%) மற்றும் எத்தனால் (நீரற்ற) ஆகியவை குவாங்சோ வேதியியல் துறையிலிருந்து வாங்கப்பட்டன. SnO2 (15 wt% டின்(IV) ஆக்சைடு கூழ்மப் பரவல்) ஆல்ஃபா ஏசரிடமிருந்து வாங்கப்பட்டது. லீட்(II) அயோடைடு (PbI2, 99.99%) ஷாங்காய் (சீனா) டிசிஐயிலிருந்து வாங்கப்பட்டது. ஃபார்மாமைடின் அயோடைடு (FAI, ≥99.5%), ஃபார்மாமைடின் குளோரைடு (FACl, ≥99.5%), மெத்திலமைன் ஹைட்ரோகுளோரைடு (MACl, ≥99.5%), 2,2′,7,7′-டெட்ராகிஸ்-(N , N-di-p) )-மெத்தாக்சியானிலின்)-9,9′-ஸ்பைரோபிஃப்ளூரீன் (ஸ்பைரோ-OMeTAD, ≥99.5%), லித்தியம் பிஸ்(ட்ரைஃப்ளூரோமீத்தேன்)சல்போனிலிமைடு (Li-TFSI, 99.95%), 4-டெர்ட் -பியூட்டில்பைரிடின் (tBP, 96%) ஆகியவை சியான் பாலிமர் லைட் டெக்னாலஜி நிறுவனத்திடமிருந்து (சீனா) வாங்கப்பட்டன. N,N-டைமெதில்ஃபார்மைடு (DMF, 99.8%), டைமெத்தில்சல்பாக்சைடு (DMSO, 99.9%), ஐசோபிரைல் ஆல்கஹால் (IPA, 99.8%), குளோரோபென்சீன் (CB, 99.8%), அசிட்டோனிட்ரைல் (ACN). சிக்மா-ஆல்ட்ரிச்சிலிருந்து வாங்கப்பட்டது. ஆக்ஸாலிக் அமிலம் (H2C2O4, 99.9%) மேக்லினிலிருந்து வாங்கப்பட்டது. அனைத்து இரசாயனங்களும் வேறு எந்த மாற்றங்களும் இல்லாமல் பெறப்பட்டபடி பயன்படுத்தப்பட்டன.
ITO அல்லது FTO அடி மூலக்கூறுகள் (1.5 × 1.5 செ.மீ.2) முறையே சோப்பு, அசிட்டோன் மற்றும் எத்தனால் ஆகியவற்றைக் கொண்டு 10 நிமிடங்களுக்கு மீயொலி முறையில் சுத்தம் செய்யப்பட்டு, பின்னர் நைட்ரஜன் நீரோட்டத்தின் கீழ் உலர்த்தப்பட்டன. 500 °C இல் 60 நிமிடங்களுக்கு டெபாசிட் செய்யப்பட்ட எத்தனாலில் (1/25, v/v) டைட்டானியம் டைஐசோப்ரோபாக்சிபிஸ் (அசிடைல்அசிட்டோனேட்) கரைசலைப் பயன்படுத்தி ஒரு FTO அடி மூலக்கூறில் ஒரு அடர்த்தியான TiO2 தடை அடுக்கு வைக்கப்பட்டது. SnO2 கூழ்மப்பிரிப்பு 1:5 என்ற தொகுதி விகிதத்தில் டீயோனைஸ் செய்யப்பட்ட தண்ணீரில் நீர்த்தப்பட்டது. 20 நிமிடங்களுக்கு UV ஓசோனுடன் சிகிச்சையளிக்கப்பட்ட ஒரு சுத்தமான அடி மூலக்கூறில், SnO2 நானோ துகள்களின் மெல்லிய படலம் 4000 rpm இல் 30 வினாடிகளுக்கு டெபாசிட் செய்யப்பட்டு, பின்னர் 150 °C இல் 30 நிமிடங்களுக்கு முன்கூட்டியே சூடேற்றப்பட்டது. பெரோவ்ஸ்கைட் முன்னோடி கரைசலுக்கு, 275.2 மி.கி FAI, 737.6 மி.கி PbI2 மற்றும் FACl (20 mol%) ஆகியவை DMF/DMSO (15/1) கலப்பு கரைப்பானில் கரைக்கப்பட்டன. பெரோவ்ஸ்கைட் அடுக்கு, UV-ஓசோன்-சிகிச்சையளிக்கப்பட்ட SnO2 அடுக்கின் மேல் 40 μL பெரோவ்ஸ்கைட் முன்னோடி கரைசலை 5000 rpm இல் சுற்றுப்புற காற்றில் 25 வினாடிகளுக்கு மையவிலக்கு செய்வதன் மூலம் தயாரிக்கப்பட்டது. கடைசி முறைக்கு 5 வினாடிகளுக்குப் பிறகு, 50 μL MACl IPA கரைசல் (4 mg/mL) விரைவாக ஒரு கரைப்பானாக அடி மூலக்கூறின் மீது விடப்பட்டது. பின்னர், புதிதாக தயாரிக்கப்பட்ட படலங்கள் 150°C இல் 20 நிமிடங்களுக்கும், பின்னர் 100°C இல் 10 நிமிடங்களுக்கும் அனீல் செய்யப்பட்டன. பெரோவ்ஸ்கைட் படலத்தை அறை வெப்பநிலையில் குளிர்வித்த பிறகு, H2C2O4 கரைசல் (1, 2, 4 mg 1 mL IPA இல் கரைக்கப்பட்டது) பெரோவ்ஸ்கைட் மேற்பரப்பை செயலிழக்கச் செய்ய 30 வினாடிகளுக்கு 4000 rpm இல் மையவிலக்கு செய்யப்பட்டது. 72.3 மி.கி ஸ்பைரோ-ஓமெட்டாட், 1 மிலி சிபி, 27 µl டிபிபி மற்றும் 17.5 µl லி-டிஎஃப்எஸ்ஐ (1 மிலி அசிட்டோனிட்ரைலில் 520 மி.கி) ஆகியவற்றைக் கலந்து தயாரிக்கப்பட்ட ஸ்பைரோ-ஓமெட்டாட் கரைசல், 30 வினாடிகளுக்குள் 4000 ஆர்பிஎம்மில் படலத்தின் மீது சுழல்-பூசப்பட்டது. இறுதியாக, 100 என்எம் தடிமன் கொண்ட Au அடுக்கு வெற்றிடத்தில் 0.05 என்எம்/வி (0~1 என்எம்), 0.1 என்எம்/வி (2~15 என்எம்) மற்றும் 0.5 என்எம்/வி (16~100 என்எம்) என்ற விகிதத்தில் ஆவியாகியது. ).
பெரோவ்ஸ்கைட் சூரிய மின்கலங்களின் SC செயல்திறன், கீத்லி 2400 மீட்டரைப் பயன்படுத்தி சூரிய சிமுலேட்டர் வெளிச்சத்தின் (SS-X50) கீழ் 100 mW/cm2 ஒளி தீவிரத்தில் அளவிடப்பட்டது மற்றும் அளவீடு செய்யப்பட்ட நிலையான சிலிக்கான் சூரிய மின்கலங்களைப் பயன்படுத்தி சரிபார்க்கப்பட்டது. வேறுவிதமாகக் கூறப்படாவிட்டால், SP வளைவுகள் அறை வெப்பநிலையில் (~25°C) நைட்ரஜன் நிரப்பப்பட்ட கையுறை பெட்டியில் முன்னோக்கி மற்றும் தலைகீழ் ஸ்கேன் முறைகளில் அளவிடப்பட்டன (மின்னழுத்த படி 20 mV, தாமத நேரம் 10 ms). அளவிடப்பட்ட PSC க்கு 0.067 செ.மீ2 பயனுள்ள பகுதியை தீர்மானிக்க ஒரு நிழல் முகமூடி பயன்படுத்தப்பட்டது. PVE300-IVT210 அமைப்பை (தொழில்துறை பார்வை தொழில்நுட்பம்(கள்) Pte Ltd) பயன்படுத்தி சுற்றுப்புற காற்றில் EQE அளவீடுகள் மேற்கொள்ளப்பட்டன, சாதனத்தில் ஒற்றை நிற ஒளியை மையமாகக் கொண்டது. சாதன நிலைத்தன்மைக்கு, UV வடிகட்டி இல்லாமல் 100 mW/cm2 அழுத்தத்தில் நைட்ரஜன் கையுறை பெட்டியில் இணைக்கப்படாத சூரிய மின்கலங்களின் சோதனை மேற்கொள்ளப்பட்டது. ToF-SIMS PHI நானோடோஃபிஐ விமான நேர சிம்களைப் பயன்படுத்தி அளவிடப்படுகிறது. 400×400 µm பரப்பளவு கொண்ட 4 kV Ar அயன் துப்பாக்கியைப் பயன்படுத்தி ஆழ விவரக்குறிப்பு பெறப்பட்டது.
5.0 × 10–7 Pa அழுத்தத்தில் மோனோக்ரோமடைஸ் செய்யப்பட்ட Al Kα (XPS பயன்முறைக்கு) பயன்படுத்தி ஒரு தெர்மோ-VG அறிவியல் அமைப்பில் (ESCALAB 250) எக்ஸ்-ரே ஃபோட்டோ எலக்ட்ரான் ஸ்பெக்ட்ரோஸ்கோபி (XPS) அளவீடுகள் செய்யப்பட்டன. JEOL-JSM-6330F அமைப்பில் ஸ்கேனிங் எலக்ட்ரான் நுண்ணோக்கி (SEM) செய்யப்பட்டது. பெரோவ்ஸ்கைட் படலங்களின் மேற்பரப்பு உருவவியல் மற்றும் கடினத்தன்மை அணுசக்தி நுண்ணோக்கி (AFM) (ப்ரூக்கர் டைமன்ஷன் ஃபாஸ்ட்ஸ்கேன்) பயன்படுத்தி அளவிடப்பட்டது. STEM மற்றும் HAADF-STEM ஆகியவை FEI டைட்டன் தெமிஸ் STEM இல் வைக்கப்பட்டுள்ளன. UV-Vis உறிஞ்சுதல் நிறமாலை UV-3600Plus (ஷிமாட்ஸு கார்ப்பரேஷன்) ஐப் பயன்படுத்தி அளவிடப்பட்டது. கீத்லி 2400 மீட்டரில் விண்வெளி சார்ஜ் கட்டுப்படுத்தும் மின்னோட்டம் (SCLC) பதிவு செய்யப்பட்டது. நிலையான-நிலை ஃபோட்டோலுமினென்சென்ஸ் (PL) மற்றும் கேரியர் வாழ்நாள் சிதைவின் நேர-தீர்க்கப்பட்ட ஃபோட்டோலுமினென்சென்ஸ் (TRPL) ஆகியவை FLS 1000 ஃபோட்டோலுமினென்சென்ஸ் ஸ்பெக்ட்ரோமீட்டரைப் பயன்படுத்தி அளவிடப்பட்டன. PL மேப்பிங் படங்கள் ஹோரிபா லேப்ராம் ராமன் அமைப்பு HR பரிணாமத்தைப் பயன்படுத்தி அளவிடப்பட்டன. ஃபோரியர் டிரான்ஸ்ஃபார்ம் அகச்சிவப்பு நிறமாலை (FTIR) தெர்மோ-ஃபிஷர் நிக்கோலெட் NXR 9650 அமைப்பைப் பயன்படுத்தி செய்யப்பட்டது.
இந்த வேலையில், α-கட்டத்திலிருந்து δ-கட்டத்திற்கு கட்ட மாற்ற பாதையை ஆய்வு செய்ய SSW பாதை மாதிரி முறையைப் பயன்படுத்துகிறோம். SSW முறையில், சாத்தியமான ஆற்றல் மேற்பரப்பின் இயக்கம் சீரற்ற மென்மையான பயன்முறையின் (இரண்டாவது வழித்தோன்றல்) திசையால் தீர்மானிக்கப்படுகிறது, இது சாத்தியமான ஆற்றல் மேற்பரப்பின் விரிவான மற்றும் புறநிலை ஆய்வை அனுமதிக்கிறது. இந்த வேலையில், பாதை மாதிரி 72-அணு சூப்பர்செல்லில் செய்யப்படுகிறது, மேலும் 100 க்கும் மேற்பட்ட ஆரம்ப/இறுதி நிலை (IS/FS) ஜோடிகள் DFT மட்டத்தில் சேகரிக்கப்படுகின்றன. IS/FS ஜோடிவாரி தரவு தொகுப்பின் அடிப்படையில், ஆரம்ப அமைப்பு மற்றும் இறுதி அமைப்பை இணைக்கும் பாதையை அணுக்களுக்கு இடையிலான கடிதப் பரிமாற்றத்துடன் தீர்மானிக்க முடியும், பின்னர் மாறி அலகு மேற்பரப்பில் இருவழி இயக்கம் மாற்ற நிலை முறையை சீராக தீர்மானிக்கப் பயன்படுகிறது. (VK-DESV). மாற்ற நிலையைத் தேடிய பிறகு, ஆற்றல் தடைகளை தரவரிசைப்படுத்துவதன் மூலம் மிகக் குறைந்த தடையுடன் கூடிய பாதையை தீர்மானிக்க முடியும்.
அனைத்து DFT கணக்கீடுகளும் VASP (பதிப்பு 5.3.5) ஐப் பயன்படுத்தி நிகழ்த்தப்பட்டன, அங்கு C, N, H, Pb மற்றும் I அணுக்களின் எலக்ட்ரான்-அயன் இடைவினைகள் திட்டமிடப்பட்ட பெருக்கப்பட்ட அலை (PAW) திட்டத்தால் குறிப்பிடப்படுகின்றன. பரிமாற்ற தொடர்பு செயல்பாடு பெர்டியூ-பர்க்-எர்ன்செர்ஹாஃப் அளவுருவாக்கத்தில் பொதுவான சாய்வு தோராயத்தால் விவரிக்கப்படுகிறது. தள அலைகளுக்கான ஆற்றல் வரம்பு 400 eV ஆக அமைக்கப்பட்டது. மோன்கோர்ஸ்ட்-பேக் k-புள்ளி கட்டம் (2 × 2 × 1) அளவைக் கொண்டுள்ளது. அனைத்து கட்டமைப்புகளுக்கும், அதிகபட்ச அழுத்த கூறு 0.1 GPa க்கும் குறைவாகவும், அதிகபட்ச விசை கூறு 0.02 eV/Å க்கும் குறைவாகவும் இருக்கும் வரை லேட்டிஸ் மற்றும் அணு நிலைகள் முழுமையாக மேம்படுத்தப்பட்டன. மேற்பரப்பு மாதிரியில், FAPbI3 இன் மேற்பரப்பு 4 அடுக்குகளைக் கொண்டுள்ளது, கீழ் அடுக்கில் FAPbI3 இன் உடலை உருவகப்படுத்தும் நிலையான அணுக்கள் உள்ளன, மேலும் தேர்வுமுறை செயல்பாட்டின் போது முதல் மூன்று அடுக்குகள் சுதந்திரமாக நகர முடியும். PbC2O4 அடுக்கு 1 ML தடிமன் கொண்டது மற்றும் FAPbI3 இன் I-முனைய மேற்பரப்பில் அமைந்துள்ளது, அங்கு Pb 1 I மற்றும் 4 O உடன் பிணைக்கப்பட்டுள்ளது.
ஆய்வு வடிவமைப்பு பற்றிய கூடுதல் தகவலுக்கு, இந்தக் கட்டுரையுடன் தொடர்புடைய இயற்கை போர்ட்ஃபோலியோ அறிக்கை சுருக்கத்தைப் பார்க்கவும்.
இந்த ஆய்வின் போது பெறப்பட்ட அல்லது பகுப்பாய்வு செய்யப்பட்ட அனைத்து தரவுகளும் வெளியிடப்பட்ட கட்டுரையிலும், துணைத் தகவல்களிலும் மூல தரவு கோப்புகளிலும் சேர்க்கப்பட்டுள்ளன. இந்த ஆய்வில் வழங்கப்பட்ட மூல தரவு https://doi.org/10.6084/m9.figshare.2410016440 இல் கிடைக்கிறது. இந்தக் கட்டுரைக்கான மூல தரவு வழங்கப்படுகிறது.
கிரீன், எம். மற்றும் பலர். சூரிய மின்கல செயல்திறன் அட்டவணைகள் (57வது பதிப்பு). நிரல். ஒளிமின்னழுத்தம். வளம். பயன்பாடு. 29, 3–15 (2021).
பார்க்கர் ஜே. மற்றும் பலர். ஆவியாகும் ஆல்கைல் அம்மோனியம் குளோரைடுகளைப் பயன்படுத்தி பெரோவ்ஸ்கைட் அடுக்குகளின் வளர்ச்சியைக் கட்டுப்படுத்துதல். நேச்சர் 616, 724–730 (2023).
ஜாவோ ஒய். மற்றும் பலர். செயலற்ற (PbI2)2RbCl உயர் திறன் கொண்ட சூரிய மின்கலங்களுக்கு பெரோவ்ஸ்கைட் படலங்களை நிலைப்படுத்துகிறது. அறிவியல் 377, 531–534 (2022).
டான், கே. மற்றும் பலர். டைமெதிலாக்ரிடினைல் டோபண்டைப் பயன்படுத்தி தலைகீழ் பெரோவ்ஸ்கைட் சூரிய மின்கலங்கள். நேச்சர், 620, 545–551 (2023).
ஹான், கே. மற்றும் பலர். ஒற்றை படிக ஃபார்மாமைடின் லீட் அயோடைடு (FAPbI3): கட்டமைப்பு, ஒளியியல் மற்றும் மின் பண்புகள் பற்றிய நுண்ணறிவு. வினையுரிச்சொல். மேட். 28, 2253–2258 (2016).
மாஸி, எஸ். மற்றும் பலர். FAPbI3 மற்றும் CsPbI3 இல் கருப்பு பெரோவ்ஸ்கைட் கட்டத்தின் நிலைப்படுத்தல். AKS எரிசக்தி தொடர்புகள். 5, 1974–1985 (2020).
நீங்கள், ஜே.ஜே. மற்றும் பலர். மேம்படுத்தப்பட்ட கேரியர் மேலாண்மை மூலம் திறமையான பெரோவ்ஸ்கைட் சூரிய மின்கலங்கள். நேச்சர் 590, 587–593 (2021).
சாலிபா எம். மற்றும் பலர். பெரோவ்ஸ்கைட் சூரிய மின்கலங்களில் ரூபிடியம் கேஷன்களை இணைப்பது ஒளிமின்னழுத்த செயல்திறனை மேம்படுத்துகிறது. அறிவியல் 354, 206–209 (2016).
சாலிபா எம். மற்றும் பலர். டிரிபிள்-கேஷன் பெரோவ்ஸ்கைட் சீசியம் சூரிய மின்கலங்கள்: மேம்படுத்தப்பட்ட நிலைத்தன்மை, இனப்பெருக்கம் மற்றும் உயர் செயல்திறன். ஆற்றல் சூழல். அறிவியல். 9, 1989–1997 (2016).
Cui X. மற்றும் பலர். உயர் செயல்திறன் கொண்ட பெரோவ்ஸ்கைட் சூரிய மின்கலங்களில் FAPbI3 கட்ட நிலைப்படுத்தலில் சமீபத்திய முன்னேற்றங்கள் Sol. RRL 6, 2200497 (2022).
டெலகெட்டா எஸ். மற்றும் பலர். கலப்பு ஹாலைடு கரிம-கனிம பெரோவ்ஸ்கைட்டுகளின் பகுத்தறிவு செய்யப்பட்ட ஒளி தூண்டப்பட்ட கட்டப் பிரிப்பு. நேட். தொடர்பு. 8, 200 (2017).
ஸ்லாட்கேவேஜ், டிஜே மற்றும் பலர். ஹாலைடு பெரோவ்ஸ்கைட் உறிஞ்சிகளில் ஒளி தூண்டப்பட்ட கட்டப் பிரிப்பு. ஏகேஎஸ் எனர்ஜி கம்யூனிகேஷன்ஸ். 1, 1199–1205 (2016).
சென், எல். மற்றும் பலர். ஃபார்மாமைடின் லீட் ட்ரையோடைடு பெரோவ்ஸ்கைட் ஒற்றை படிகத்தின் உள்ளார்ந்த கட்ட நிலைத்தன்மை மற்றும் உள்ளார்ந்த பட்டை இடைவெளி. அஞ்சிவா. வேதியியல். சர்வதேசியம். பதிப்பு. 61. e202212700 (2022).
மெத்திலெனெடியம்மோனியத்தின் சிதைவு மற்றும் ஈய ட்ரையோடைடு ஃபார்மாமைடினின் கட்ட நிலைப்படுத்தலில் அதன் பங்கைப் புரிந்து கொள்ளுங்கள். ஜே. கெம். பிட்ச். 18, 10275–10284 (2023).
லு, HZ மற்றும் பலர். கருப்பு பெரோவ்ஸ்கைட் சூரிய மின்கலங்களின் திறமையான மற்றும் நிலையான நீராவி படிவு FAPbI3. அறிவியல் 370, 74 (2020).
டோஹெர்டி, TAS போன்றோர். நிலையான சாய்ந்த எண்முகி ஹாலைடு பெரோவ்ஸ்கைட்டுகள் வரையறுக்கப்பட்ட பண்புகளுடன் கூடிய கட்டங்களின் உள்ளூர்மயமாக்கப்பட்ட உருவாக்கத்தை அடக்குகின்றன. அறிவியல் 374, 1598–1605 (2021).
ஹோ, கே. மற்றும் பலர். ஈரப்பதம் மற்றும் ஒளியின் செல்வாக்கின் கீழ் ஃபார்மாமைடின் தானியங்கள் மற்றும் சீசியம் மற்றும் ஈய அயோடைடு பெரோவ்ஸ்கைட்டுகளின் மாற்றம் மற்றும் சிதைவின் வழிமுறைகள். AKS எரிசக்தி தொடர்புகள். 6, 934–940 (2021).
ஜெங் ஜே. மற்றும் பலர். α-FAPbI3 பெரோவ்ஸ்கைட் சூரிய மின்கலங்களுக்கான சூடோஹலைடு அனான்களின் உருவாக்கம். நேச்சர் 592, 381–385 (2021).